固態(tài)激光照明器件由藍色激光二極管（B-LD）和黃綠色熒光轉換器（Y/LuAG:Ce）結合所得，在高功率照明/顯示的應用引起了人們的高度關注。Y/LuAG:Ce作為應用最廣泛的熒光材料，已經(jīng)在白光LED領域得到廣泛的應用，若要實現(xiàn)其在激光照明/顯示中的應用，還有三方面的性能亟待改進：（1）提高熒光材料的藍光吸收率和黃綠光的提取率；（2）增加熒光材料的熱穩(wěn)定性，由于目前高功率LD中使用的激光功率密度大，急需進一步抑制材料的熱致光衰效應；（3）提高熒光材料轉換光的光色品質。因為Y/LuAG:Ce的發(fā)射光譜缺少紅光成分，所以與藍光搭配輸出的白光顯色指數(shù)較低，亟需增加紅光波段的發(fā)光以提升輸出白光的顯色性能。

近期，中國科學院上海硅酸鹽研究所李江研究員團隊深入開展了高亮度、高效率照明/顯示用石榴石基熒光陶瓷的研究工作，并取得了系列研究進展。研究團隊通過與廈門大學解榮軍教授合作，在YAG:Ce陶瓷中引入氣孔作為光學散射中心，有效地減弱了熒光陶瓷中固有的全內(nèi)反射效應對光提取效率的不利影響，并系統(tǒng)研究了氣孔含量和孔徑對YAG:Ce陶瓷的微觀結構、光約束能力和光學性能的影響?？紫堵蕿?/span>10 vol%、孔徑為3 μm的YAG:Ce熒光陶瓷具有高中心亮度（1669592 cd/m²）、強的光約束能力和穩(wěn)定的光發(fā)射，有望應用于激光顯示用的熒光輪。在功率密度為30 W/mm²的藍光LD的激發(fā)下，多孔YAG:Ce熒光陶瓷表現(xiàn)出4020 lm的高光通量和268 lm/W的高發(fā)光效率。相關研究成果發(fā)表在Journal of the American Ceramic Society（2023,106: 2903-2910）。該論文第一作者為上海硅酸鹽所博士研究生程梓秋，通訊作者為上海硅酸鹽所李江研究員。

多孔YAG:Ce熒光陶瓷的表面FESEM形貌

為減少熒光陶瓷在高功率激光照明中的熱積累，團隊與俄羅斯遠東聯(lián)邦大學Denis Kosyanov教授合作，采用高熱導率的Al₂O₃作為第二相，首次通過放電等離子體燒結（SPS）技術制備出了具有高熱導率和發(fā)光飽和閾值的細晶粒Al₂O₃-YAG:RE（RE=Ce/Ce+Gd）復相熒光陶瓷，并系統(tǒng)研究了關鍵燒結參數(shù)（溫度、保溫時間、壓力）對復相熒光陶瓷致密度、顯微結構和發(fā)光性能的影響。在合適的工藝條件下，制備了使微觀結構和發(fā)光性能達到最佳平衡的Al₂O₃-YAG:RE復相陶瓷。Al₂O₃-YAG:Ce和Al₂O₃-GdYAG:Ce陶瓷熒光體轉換器的內(nèi)量子效率（IQE）分別高達95%和90.7%；最高流明效率高達264 lm·W-1（色溫5596K）和225 lm·W-1（色溫5374K）。相關研究成果發(fā)表在Journal of Advanced Ceramics（2023,12: 1015-1032）。該論文通訊作者分別為俄羅斯遠東聯(lián)邦大學Denis Kosyanov教授和上海硅酸鹽所李江研究員。

Al₂O₃-YAG:RE（RE=Ce/Ce+Gd）復相熒光陶瓷的（a）實物照片；（b）白光LED燈具；（c）PL/PLE光譜

隨后，研究團隊采用固相反應燒結技術制備了綠色Al₂O₃-LuAG:Ce復相熒光陶瓷，進一步提高了陶瓷熒光轉換器的熱穩(wěn)定性和高功率激光下的服役性能。Al₂O₃-LuAG:Ce復相陶瓷表現(xiàn)出優(yōu)良的熱穩(wěn)定性（在225℃下發(fā)光損失16%）、高量子產(chǎn)率（>95%）和優(yōu)異的發(fā)光性能。在16.4 W藍光LD照射下，實現(xiàn)了4634 lm的高光通量和283 lm·W^-1的流明效率，飽和功率密度超過20.5W·mm^-2。相關研究成果發(fā)表在Journal of Advanced Ceramics（2023,12: 625-633）。該論文第一作者為上海硅酸鹽研究所博士研究生程梓秋，通訊作者為河南理工大學徐堅副教授和上海硅酸鹽所李江研究員。

Al₂O₃-LuAG:Ce復相陶瓷的（a）光通量；（b）流明效率；（c）EL光譜；（d）色溫分布圖

為解決上述使用固相反應燒結技術制備復相熒光陶瓷存在的成分不均勻問題，研究團隊采用共沉淀法來提高復相粉體的均勻性和燒結活性，通過增加Al³⁺、Y³⁺、Ce³⁺混合金屬鹽溶液中Al³⁺的含量制備出了組分和發(fā)光均勻性良好的Al₂O₃-YAG:Ce復相熒光陶瓷。40 wt%Al₂O₃-YAG:Ce在7.053W 450 nm LD激發(fā)下，相關色溫可達6498 K，流明效率為166 lm?W^-1，光通量為1169 lm。通過Lu取代全部Y，成功將Al₂O₃-LuAG:Ce復相陶瓷的流明效率提升至266 lm?W^-1。隨著450 nm LD功率密度的不斷增加，基于20~70 wt%Al₂O₃-LuAG:Ce復相熒光陶瓷的光通量不斷上升，未出現(xiàn)發(fā)光飽和現(xiàn)象，光通量達到3624 lm （LD的最大功率為15.6 W），并表現(xiàn)出更高的熱穩(wěn)定性（在225℃下發(fā)光損失僅為4.3%）。相關研究結果分別發(fā)表于Journal of the American Ceramic Society（2023,106: 5933-5943）和Optical Materials（2024,147: 114628）。該兩篇論文的第一作者為江蘇大學聯(lián)培碩士研究生王雁斌，通訊作者為上海硅酸鹽所李江研究員。

（a）-（d）x wt%Al2O3-YAG:Ce（x=20,30,40,50）復相熒光陶瓷的FESEM形貌照片

針對激光照明中現(xiàn)存的輸出白光光色品質差的難題，研究團隊設計了一種新穎的具有條形碼結構的YAG:Ce/YAG:Cr/YAG:Pr熒光陶瓷，既解決了多摻雜離子熒光陶瓷中由于各離子之間能量轉移導致的低光效的問題，又避免了復相陶瓷中不同層之間的再吸收或界面反應的問題，封裝后得到了可調(diào)光電色性能的LED照明器件。與YAG:Ce熒光陶瓷相比，復相陶瓷在650~750 nm處有明顯的紅光發(fā)射。隨著復合結構中YAG:Cr和YAG:Pr比值的增大，其發(fā)射光譜中的紅色光譜成分顯著增加，有利于白光LED顯色性能的提升。當YAG:Ce/YAG:Cr/YAG:Pr的厚度比為6/6/6時，復相陶瓷在800 nm處的透過率達60%，流明效率為106 lm/W，Rf為86，CCT為7642 K，表現(xiàn)出良好的發(fā)光性能。相關研究成果發(fā)表在Journal of the American Ceramic Society（2024,107: 1061-1069）。該論文第一作者為上海硅酸鹽所畢業(yè)博士研究生劉欣，通訊作者為上海硅酸鹽所李江研究員。

條形碼結構復相熒光陶瓷的制備流程

條形碼結構復相熒光陶瓷的實物照片

以上相關工作得到了國家重點研發(fā)計劃項目重點專項、中國科學院國際伙伴計劃（“一帶一路”科技合作專項）和上海市“一帶一路”國際合作項目等的資助。

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1）https://doi.org/10.1111/jace.18949

2）https://doi.org/10.26599/JAC.2023.9220735

3）https://doi.org/10.26599/JAC.2023.9220710

4）https://doi.org/10.1111/jace.19238

5）https://doi.org/10.1016/j.optmat.2023.114628

6）https://doi.org/10.1111/jace.19508