近日，中國(guó)科學(xué)院城市環(huán)境研究所污染防治材料與技術(shù)研究組通過構(gòu)建Co/Al-LDH修飾磁性水熱炭材料活化過一硫酸鹽（PMS）實(shí)現(xiàn)快速降解環(huán)丙沙星。該研究展示了富含氧官能團(tuán)水熱炭作為基底的優(yōu)勢(shì)，探究了不同反應(yīng)條件對(duì)降解效率的影響，進(jìn)而揭示了Fe/Co協(xié)同催化的作用機(jī)制。

　　抗生素目前已被廣泛應(yīng)用于預(yù)防或治療因細(xì)菌引起的感染，其中環(huán)丙沙星（CIP）作為第三代喹諾酮類抗生素，因其在人或動(dòng)物體內(nèi)只有少部分被代謝掉，更多則是會(huì)被排泄到水體環(huán)境中，從而對(duì)生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成了嚴(yán)重威脅。然而，金屬及其氧化物作為PMS活化劑常因易團(tuán)聚而影響其催化效率。因此，通過將片狀Co/Al-LDH均勻的分散在磁性水熱炭上，有望大大提高其催化性能及分離性能。

　　本研究利用Co/Al-LDH修飾磁性水熱炭，經(jīng)過結(jié)構(gòu)優(yōu)化后得到最佳性能的CoFe₂O₄/BHC-LDH3催化劑，該催化劑具有優(yōu)異的PMS活化性能。去除CIP實(shí)驗(yàn)過程中，在0.10 g/L CoFe₂O₄/BHC-LDH₃、30 mg/L CIP 和0.4 mM PMS的反應(yīng)條件下，20 min的反應(yīng)時(shí)間內(nèi)CIP的降解效率高達(dá)98.83%以上。在溶液pH值為3至11的范圍內(nèi)，表現(xiàn)出了極高的穩(wěn)定性，并且對(duì)同時(shí)存在的無機(jī)離子有很強(qiáng)的抗干擾性能。

　　電子順磁共振測(cè)試表明SO₄^.–和¹O₂是CoFe₂O₄/BHC-LDH3 + PMS體系中降解CIP的主要活性物種。同時(shí)，通過XPS等表征分析，揭示了Fe/Co協(xié)同效應(yīng)在反應(yīng)過程中發(fā)揮的重要作用，其加速了活性自由基的生成，提高了電子轉(zhuǎn)移的效率。此外，對(duì)CoFe₂O₄/BHC-LDH3進(jìn)行了固定床反應(yīng)器測(cè)試，結(jié)果表明催化劑在間歇性的7天運(yùn)行時(shí)間內(nèi)性能穩(wěn)定。最后，對(duì)CIP降解途徑和中間產(chǎn)物的生物毒性進(jìn)行了分析，其毒性綜合指標(biāo)均呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)。這項(xiàng)工作為制備可持續(xù)的水熱炭基催化劑用于高效去除水體中抗生素提供了新思路。

　　以上成果以Ultra-fast degradation of ciprofloxacin by the peroxymonosulfate activation using a Co/Al-LDH decorated magnetic hydrochar: structural design, catalytic performance and synergistic effects為題，發(fā)表在化工環(huán)境領(lǐng)域?qū)W術(shù)期刊Chemical Engineering Journal上，張健博士生為第一作者，鄭煜銘研究員為通訊作者。本研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2021YFA1202700 & 2022YFA0913100）、中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)（2019307, 2022308, 2023320）和福建省自然科學(xué)基金（2020J01120）的資助。

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圖1 在CoFe2O4/BHC-LDH3上PMS活化及CIP降解的可能機(jī)