目前已知的大部分超導(dǎo)體的晶體結(jié)構(gòu)存在對稱中心，滿足空間反演對稱性，其超導(dǎo)電子配對波函數(shù)只能是偶宇稱的自旋單態(tài)或奇宇稱的自旋三重態(tài)中的一種。少部分超導(dǎo)體缺乏反演對稱中心，其非對稱晶體勢場產(chǎn)生反對稱的自旋軌道耦合，使自旋簡并的能級發(fā)生劈裂，從而形成自旋單態(tài)與三重態(tài)的混合。2012年，理論物理學(xué)家提出了一種結(jié)合上述兩種超導(dǎo)特征、從而實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)配對波函數(shù)宇稱轉(zhuǎn)變的模型[1]，即對于一個整體保持空間反演對稱的層間弱耦合系統(tǒng)，具有局域反演對稱性破缺的上下層晶格通過形成符號相反的Rashba自旋軌道耦合不僅可以保持整體的空間反演對稱性，同時可以形成自旋單態(tài)和三重態(tài)超導(dǎo)配對波函數(shù)的混合。由于兩種超導(dǎo)配對態(tài)對磁場的響應(yīng)不同（其中自旋單態(tài)更容易被磁場抑制），因此在磁場下可以發(fā)生超導(dǎo)配對從自旋單重態(tài)到自旋三重態(tài)的相變的奇異現(xiàn)象。

2021年，S.Khim等人在鈰基重費(fèi)米材料CeRh₂As₂中發(fā)現(xiàn)了上述磁場誘導(dǎo)超導(dǎo)配對宇稱轉(zhuǎn)變現(xiàn)象[2]，同時發(fā)現(xiàn)其伴隨的重費(fèi)米子效應(yīng)、四極矩密度波[3]，反鐵磁序[4] 等豐富的物性（圖 1）。相比于具有類似晶體結(jié)構(gòu)但不具備如此相圖的其他材料（如LaRh₂As₂），CeRh₂As₂的局域?qū)ΨQ性破缺的晶體結(jié)構(gòu)和f電子對于上述新奇物性起著至關(guān)重要的作用[5]。費(fèi)米能附近的電子結(jié)構(gòu)是理解材料物性和機(jī)理的關(guān)鍵因素，然而CeRh₂As₂的電子結(jié)構(gòu)信息一直都缺乏。

近期，上海高研院黃耀波研究員、上海交通大學(xué)呂佰晴副教授、南方科技大學(xué)王樂博士、日本京都大學(xué)Yanase教授團(tuán)隊合作，指導(dǎo)上海應(yīng)物所/上海交大博士生陳學(xué)智、物理所/上海交大博士生張任杰，日本新潟大學(xué)Jun Ishizuka博士，利用上海光源“夢之線”和BL03U的角分辨光電子能譜（ARPES），結(jié)合密度泛函理論計算對CeRh2As2進(jìn)行了系統(tǒng)性的電子結(jié)構(gòu)研究。他們通過軟X射線ARPES成功解析了CeRh₂As₂的三維能帶結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)體態(tài)電子結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)二維特性和費(fèi)米面附近的來源于 f 電子的平帶，同時在布里淵區(qū)X點(diǎn)觀察到受到晶體對稱性保護(hù)的四重簡并的范霍夫奇點(diǎn)（VHS，即能帶結(jié)構(gòu)中的極值或鞍點(diǎn)，圖 2）。更重要的，該研究首次在重費(fèi)米子材料中觀察到費(fèi)米能附近的VHS與 f 電子平帶的共存現(xiàn)象（圖 3）。在關(guān)聯(lián)電子材料中，VHS和 f 電子平帶在推動超導(dǎo)以及其他共存或競爭序中扮演著至關(guān)重要的角色，之前人們還不確定它們是否能同時存在。該工作所發(fā)現(xiàn)的CeRh₂As₂中同時存在兩種電子結(jié)構(gòu)特征無疑增強(qiáng)了該材料的電子相關(guān)性，成為其新奇兩相超導(dǎo)性的可能原因。

本工作不僅為理解CeRh₂As₂中多重超導(dǎo)相、重費(fèi)米子效應(yīng)和電四極矩電荷密度波等新奇物性提供了關(guān)鍵譜學(xué)證據(jù)，也為研究范霍夫奇點(diǎn)與平帶這兩種關(guān)聯(lián)電子結(jié)構(gòu)的雜化新物理提供了思路。相關(guān)成果發(fā)表在Physical Review X 14, 021048 (2024)上。陳學(xué)智，王樂，Jun Ishizuka和張任杰為文章共同一作，黃耀波、呂佰晴、Yanase為通訊作者。本工作ARPES實(shí)驗(yàn)得到了上海光源夢之線陳振華、朱方園副研究員與BL03U劉正太副研究員的大力支持。該研究由上海市科委、科技部、國家自然科學(xué)基金委等項目資助。

論文連接：

https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.14.021048

圖 1 CeRh₂As₂的 H-T 相圖。i, CeRh₂As₂的晶體結(jié)構(gòu)。ii, 雙層 Rashba-Hubbard 模型示意圖。iii, 4f電子在費(fèi)米能級附近巨大的態(tài)密度（左圖），基于周期性安德森模型的4f電子與導(dǎo)帶雜化示意圖（右圖）。iv, 能帶嵌套示意圖。

圖2 (a), (b)不考慮SOC和考慮 SOC 時原子分辨的 DFT+U 能帶計算U=2 eV。(c), (d)沿Г-X-M-Г方向的ARPES和曲率強(qiáng)度圖。X點(diǎn)的VHS奇點(diǎn)在圖c中通過紅色虛線圓圈標(biāo)記。

圖3 CeRh₂As₂中4f電子平帶與范霍夫奇點(diǎn)雜化示意圖

Refences:

[1] Physical review B 86, 134514 (2012).

[2] Science 373, 1012-1016 (2021).

[3] Physical review X 12, 011023 (2022).

[4] Physical review letters 128, 057002 (2022).

[5] Physical review B 106, 014506 (2022).